Mit etwa 80 Werken des Expressionisten Alexej von Jawlensky (1864–1941) beherbergt das Haus die weltweit bedeutendste Sammlung des deutsch-russischen Künstlers. In der Naturwissenschaftlichen Sammlung sind Exponate zur Natur- und Kulturgeschichte Hessens ausgestellt, daneben lockt die Ausstellung Nassauische Altertümer.